ОБРАТНЫЙ ЗВОНОК

Пишите нам: info@ekosf.ru

Звоните нам: +7 (495) 150-40-12

Следите за нами:clubdu10facebook iconvk icon 1

Введение - Программно-методический комплекс «Ge Spectra Analysis System» для прецизионного HPGe гамма-спектрометрического радионуклидного анализа.

Представленные в [1] результаты исследования характеристик доступных в России коммерческих программных продуктов для HPGe гамма-спектрометрического радионуклидного анализа показывают, что эти программы по целому ряду причин не могут в полной мере обеспечить требуемое качество обработки результатов измерений. К схожим выводам пришли специалисты, проводившие по заказу МАГАТЭ тестирование и сравнение ряда программных продуктов для низкофонового HPGe радионуклидного анализа от авторитетных зарубежных разработчиков [2]

В связи с необходимостью выполнения в Лаборатории «Исследования радиоактивности окружающей среды» регулярных прецизионных гамма-спектрометрических измерений точечных и объемных образцов, в том числе и малоактивных, специалисты Лаборатории решили разработать специализированный программно-методический комплекс с характеристиками, исходно обеспечивающими предельно корректное решение указанной задачи.

Разработанный программно-методический комплекс получил название «Ge Spectra Analysis System» ( ПМК GeSAS ). Практическое использование ПМК GeSAS подтвердило идеологическую правильность такого подхода: комплекс обеспечивает требуемое качество информации, удобен в работе и свободен от отмеченных в [1,2] недостатков. Аналогичный целевой подход был реализован при создании программно-методического обеспечения UniSampo - Advanced Gamma Spectrum Analysis Software [3], которое в составе экспертной системы радионуклидного анализа Shaman - Expert System for Radionuclide Identification [4] успешно используется в Финском национальном центре данных (Finnish National Data Centre – FiNDC), в частности, в работах по ДВЗЯИ – проблематике..

В ПМК GeSAS реализован принципиально новый подход к анализу гамма-спектрометрической информации, заключающийся в том, что в процессе обработки спектр рассматривается как единый объект, состоящий из набора гамма-линий конечного числа радионуклидов. Такой подход, в отличие от традиционных, позволяет корректно учитывать интерференцию пиков различных радионуклидов со сложными схемами распада, в том числе многочисленных пиков, не связанных напрямую с гамма-переходами: пиков сумм и пиков вылета.

ПМК GeSAS обеспечивает корректный учет каскадного суммирования гамма-квантов как при определении активностей радионуклидов в образцах, так и при калибровке спектрометра по эффективности. Это особенно важно для измерения проб в «близкой геометрии» на детекторах большого объема, т.к. позволяет, не ограничиваясь при калибровках «некаскадными» радионуклидами, использовать большее количество источников, т.е. большее количество экспериментальных данных, и обеспечить тем самым высокую точность калибровки, а также расширить энергетический диапазон калибровки.

В программе используются специальные алгоритмы, позволяющие корректно обрабатывать спектры с малой статистикой, поскольку традиционно применяемые алгоритмы обработки спектров дают в этом случае неверные результаты.

1. Основные характеристики программно-методического комплекса прецизионного гамма-спектрометрического радионуклидного анализа GeSAS.

1.1. ПМК GeSAS реализован в виде программных модулей, позволяющих гибко перестраивать его для решения разнообразных задач радионуклидного гамма-спектрометрического анализа: определение радионуклидного состава и активности проб объектов окружающей среды, дистанционное исследование характеристик полей гамма-излучения, определение массового содержания элементов в образцах методом нейтронно-активационного анализа, определение сечений взаимодействий нейтронов или заряженных частиц с веществом, а также иных задач, требующих обработки гамма-спектрометрических данных ядерно-физических экспериментов.

1.2. В программах обработки гамма-спектров ПМК GeSAS используется принципиально новый подход к анализу спектрометрической информации, заключающийся в том, что в процессе обработки спектр рассматривается как единый объект, состоящий из набора гамма-линий конечного числа радионуклидов. Такой подход, в отличие от традиционных, позволяет корректно учитывать интерференцию спектральных пиков различных радионуклидов со сложными схемами распада, в том числе многочисленных пиков, не связанных напрямую с гамма-переходами: пики сумм при совпадениях и пики вылета одного и двух аннигиляционных квантов.

1.3. В ПМК GeSAS используются специальные алгоритмы, позволяющие корректно обрабатывать спектры с малой статистикой, поскольку традиционно применяемые алгоритмы обработки спектров дают в этом случае неверные результаты.

1.4. ПМК GeSAS позволяет корректно учитывать каскадное суммирование (КС) гамма-квантов как при определении активностей радионуклидов из измеренных спектров образцов, так и при калибровке спектрометра по эффективности. Это особенно важно при измерении проб на детекторах большого объема в «близкой геометрии». Поэтому в состав программного и методического обеспечения комплекса включены:

  • Метод учета эффектов КС и вычислительные алгоритмы для расчета величины эффектов КС.
  • Средства учета КС в программах анализа спектров и калибровки спектрометров.
  • Наборы ядерных данных для расчета КС.
  • Методы и программы создания наборов ядерных данных, используемых в дальнейшем для расчета КС и развития соответствующих библиотек.
  • Вспомогательные программы для расчета величины эффектов КС.

1.5. Интерфейс программы обработки спектров предоставляет ранжированный по степени возможного присутствия в конкретном спектре список радионуклидов, исходя из которого, пользователь имеет возможность самостоятельно формировать итоговый список радионуклидов для текущего обрабатываемого спектра или серии однотипных спектров.

1.6. При отсутствии в спектре выраженных пиков данного радионуклида предусмотрена возможность корректно оценивать верхний предел его активности в образце с учетом вкладов других радионуклидов и условий измерения.

1.7. При анализе образцов с малой активностью комплекс позволяет корректно учитывать вклад внешнего и внутреннего фона в результаты измерений и оценивать влияние фона на погрешность. ПМК GeSAS располагает программными средствами для определения характеристик фона из экспериментальных данных.

1.8. В состав ПМК GeSAS включены средства коррекции поглощения гамма-квантов в объемных образцах различной плотности и учета различия этого поглощения в измеряемых и калибровочных образцах.

1.9. ПМК GeSAS располагает средствами планирования измерений, позволяющие по данному измеренному спектру оценивать экспозицию, требующуюся для достижения заданной точности результатов, и, наоборот, оценивать точность, которая будет достигнута при заданной экспозиции.

1.10. Результаты работы ПМК GeSAS могут быть оформлены как в виде готовых отчетов, так и в виде файлов данных пригодных для их последующего компьютерного анализа, который может потребоваться при решении конкретных прикладных задач.

2. Состав и структура программно-методического комплекса GeSAS.

ПМК GeSAS состоит из следующих компонент.

2.1. Набор файлов данных, включающих в себя:

  • Таблицы радионуклидов с их ядерно-физическими характеристиками.
  • Таблицы линий гамма-излучения радионуклидов, включающие, в отличие от существующих справочных наборов данных, информацию о пиках, присутствующих в спектрах, но не соответствующих никаким линиям гамма-излучателей – пики сумм при совпадениях, пики вылета одного и двух аннигиляционных квантов.
  • Таблицы с ядерными данными, описывающими распад, необходимые для учета эффектов суммирования гамма-квантов.
  • Таблицы с описаниями свойств спектрометрического тракта и геометрии измерения:Средства для хранения описаний исследуемых образцов, описания условий измерений, измеренных спектров и результатов их обработки.
    • описания калибровок спектрометра по энергии, энергетическому разрешению и эффективности;
    • параметры для коррекции влияния плотности образца на эффективность регистрации гамма-квантов;
    • наборы значений чувствительности спектрометра к индивидуальным линиям гамма-излучения радионуклидов, включая указанные выше «псевдолинии». (Как правило, отдельный набор таких значений чувствительностей подготавливается экспериментальным или расчетным способом при калибровке для каждого набора «детектор + конфигурация источника + геометрия измерений»).
  • Программы, обеспечивающие управление набором данных, внесение и редактирование данных, интерфейс с программами подготовки данных и программами анализа спектров.

2.2. Вспомогательные методики и программы для подготовки данных, в том числе:

  • Метод и программа калибровки спектрометра по абсолютной эффективности в пике полного поглощения, позволяющие на основе экспериментальных данных:Метод и программа для расчета эффектов каскадного суммирования, позволяющие на основе схем распада радионуклидов и калибровок спектрометра по эффективности (эффективности в пике полного поглощения и полной эффективности) определять значения чувствительностей для всех гамма-линий обрабатываемого спектра, как «истинных», связанных с соответствующими гамма-переходами при распаде радионуклидов, так и «фиктивных», образующихся в детекторе в результате суммирования каскадных или вылета аннигиляционных гамма-квантов. В таблице 1 приведен пример коррекции чувствительностей спектрометра для радионуклида 134Cs с учетом эффекта истинных совпадений гамма-квантов в детекторе. Для сравнения представлены результаты непосредственного измерения чувствительностей.
    • автоматически выбирать вид функции, описывающей зависимость абсолютной эффективности регистрации в пике полного поглощения от энергии гамма-квантов, и вычислять по имеющимся экспериментальным данным ее параметры, оценки погрешностей параметров и корреляцию между ними;
    • использовать для калибровки по абсолютной эффективности в пике полного поглощения совместно с источниками с известной абсолютной активностью также и источники с неизвестной абсолютной активностью, что позволяет увеличить количество доступных экспериментальных данных и тем самым повысить точность и расширить диапазон калибровки;
    • учитывать искажение спектров калибровочных источников совпадениями, что позволяет использовать для калибровки источники со сложными схемами распада;
    • учитывать поглощение гамма-излучения в источнике и зависимость эффективности от плотности источника.
  • Метод и программа калибровки спектрометра по полной эффективности, позволяющие по ограниченному числу моноэнергетических калибровочных источников получать значения полной эффективности спектрометра в точечной и объемной геометриях измерений.
  • Метод и программа для коррекции результатов на поглощение гамма-квантов в объемном образце, позволяющие по экспериментальным данным определять параметры зависимости эффективности регистрации гамма-квантов от плотности объемных образцов и использовать эти параметры для коррекции вычисляемых активностей.

2.3. Программные модули для количественного анализа спектров (как спектров исследуемых образцов, так калибровочных и фоновых спектров), ориентированные, в том числе, и на анализ спектров с малой статистикой отличаются следующими особенностями:

  • Определение активностей радионуклидов в образце производится одновременно по всем спектральным линиям гамма-излучения всех радионуклидов, в том числе и «фиктивным», что увеличивает возможности обнаружения радионуклидов и уменьшает погрешность определения их активностей.
  • Используются алгоритмы, позволяющие корректно обрабатывать спектры с малой статистикой, поскольку традиционно применяемые алгоритмы обработки спектров дают в этом случае ошибочные результаты.
  • Оценка верхнего предела для активностей радионуклидов, пики которых в спектре не обнаружены, производится с учетом фоновых характеристик спектрометра и условий измерения спектра. Список радионуклидов, которые определяются в образце, корректируется программой на основе результатов анализа спектра.
  • Определение всех промежуточных и окончательных результатов анализа сопровождается раздельной оценкой статистических и систематических погрешностей.
  • Программы допускают широкий диапазон степени интерактивности – от полностью автоматической обработки до полного управления оператором хода обработки.

3. Программа обработки спектров и определения радионуклидного состава образца.

Эта программа имеет широкий диапазон степени интерактивности – от полностью автоматической обработки рутинных измерений до полного управления оператором хода обработки. При обработке в интерактивном режиме программа предоставляет оператору возможность полного поэтапного контроля всего процесса обработки с выводом промежуточных вычислений в процессе обработки. Методически программа состоит из двух взаимосвязанных частей:

  • Определение параметров спектральных пиков.
  • Определение активностей радионуклидов в образце.
3.1. В интерактивном режиме процедура обработки спектра состоит из нескольких этапов:
3.1.1. На первом этапе целью обработки спектра является определение скоростей счета и других параметров пиков полного поглощения, суммарных пиков и пиков вылета, а также оценка их погрешностей. Исходными данными для обработки служат измеренный спектр и информация об образце и условиях его измерения, характеристики спектрометра и библиотека данных о радионуклидах и их гамма-излучении. Оператор, проводящий обработку, руководствуется представленными на экране изображением спектра, таблицей линий гамма-излучения с их характеристиками и подсказками программы и может управлять форматом изображения, выбирать пики или группы пиков для анализа, задавать или корректировать выбранные программой границы пиков и групп пиков, идентифицировать пики или корректировать идентификацию пиков программой. Используемые в программе алгоритмы позволяют определять положения, площади и ПШПВ одиночных пиков, проводить разрешение мультиплетов с определением положений и площадей составляющих, оценивать верхний предел площади для внесенных в список, но не обнаруженных в спектре пиков. В ходе обработки выполняется автоматическая настройка энергетической шкалы спектрометра на данный спектр. Для всех определяемых величин раздельно проводится оценка их статистических и систематических погрешностей.
3.1.2. На следующем этапе по определенным при обработке спектра скоростям счета в пиках вычисляются содержания радионуклидов в образце из заданного списка радионуклидов. После учета фоновых скоростей счета и внесения коррекции на плотность спектрометрического образца с помощью хранящихся в библиотеке данных значений чувствительности спектрометра (отношение скорости счета в пике к активности источника) по всем линиям (в том числе и «фиктивным») вычисляются активности радионуклидов или оцениваются их верхние пределы.
3.1.3. На основании полученных результатов формируется протокол измерений, в котором перечислены характеристики пробы и приготовленного из нее спектрометрического образца, описаны условия измерений и приведены значения удельных активностей радионуклидов в пробе в единицах Бк/кг на дату отбора пробы. Если проба характеризуется определенной поверхностью, то приводятся также значения удельных активностей в единицах Бк/м2, а если объемом, то в единицах мБк/см3. Погрешности получаемых значений активностей радионуклидов определяются систематическими погрешностями используемых данных (характеристики применяемых при калибровке по эффективности и чувствительности образцовых источников, параметры для коррекции на самопоглощение в образце и др.) и статистикой спектра, и составляют обычно от 5% до 15%. При измерении образцов, содержащих короткоживущие нуклиды, все полученные активности приводятся на момент отбора проб, а также корректируются на распад за время измерения.
3.2. При работе программы в автоматическом режиме обработки спектра оператор указывает название спектра или спектров, подлежащих обработке, соответствующие набор «детектор + конфигурация источника + геометрия измерений параметры образца», энергетическую калибровку, библиотеку нуклидов, форму представления результатов и предлагает выполнить обработку.

В качестве примеров на рисунках 1-3 представлены результаты проведенных с использованием ПМК GeSAS калибровок по эффективности HPGe детекторов с относительной эффективностью 33% и 130%. Из рисунков видно, что эффекты каскадного суммирования гамма-квантов могут вносить существенные искажения в получаемые результаты. В отдельных случаях искажения могут оставлять более чем порядок величины (рисунок 1.1).Разработанная методика коррекции каскадного суммирования устраняет эти недостатки и позволяет не ограничиваться при калибровках «некаскадными» радионуклидами, т.е. использовать большое количество источников и тем самым повышать точность калибровки HPGe детекторов по эффективности и расширять ее энергетический диапазон. На всех рисунках приведен коридор ошибок расчетной кривой эффективности на уровне доверительной вероятности 95%

На рисунке 4 представлен пример протокола, сформированного по результатам обработки спектра ПМК GeSAS, а на рисунке 5 - пример достаточно сложного HPGe спектра, обработанного с использованием ПМК GeSAS в автоматическом режиме.

Работоспособности реализованных в ПМК GeSAS методов проверялась, в частности, в рамках программы “Метрологическая экспертиза гамма-спектрометров на предприятиях 16-го ГНТУ Министерства атомной энергии РФ”. Было проведено количественное определение содержания 137Cs, 232Th и 152Eu в образцах, предоставленных НИКИЭТ [5]. Отношения полученных нами оценок удельных активностей к их паспортным значениям составили:

137Cs 1.01 ± 0.05
232Th 0.95 ± 0.09
152Eu 1.02 ± 0.10



Таблица 1. Коррекция чувствительностей для радионуклида 134Cs
с учетом эффекта истинных совпадений гамма-квантов в детекторе (погрешности на уровне 95%)


Энергия, кэВ Квантовый выход, % Чувствительность, 1/ксек/Бк*1000
Табличное значение Из схемы распада Из кривой эффективности С коррекцией на совпадения Из эксперимента

475.36

1.49 ± 0.02

1.48

1.35 ± 0.05

0.83 ± 0.04

0.86 ± 0.10

563.25

8.39 ± 0.08

8.38

6.89 ± 0.22

4.00 ± 0.16

3.99 ± 0.24

569.33

15.38 ± 0.12

15.32

12.53 ± 0.40

7.26 ± 0.29

7.44 ± 0.38

604.72

97.62 ± 0.06

97.61

77.2 ± 2.5

55.0 ± 2.1

54.6 ± 2.8

795.86

85.53 ± 0.08

85.46

58.2 ± 2.0

42.8 ± 1.7

41.2 ± 2.1

801.95

8.69 ± 0.08

8.72

5.91 ± 0.20

3.65 ± 0.15

3.64 ± 0.20

1038.61

0.99 ± 0.01

1.00

0.577 ± 0.024

0.51 ± 0.03

0.50 ± 0.06

1167.97

1.79 ± 0.02

1.81

0.960 ± 0.040

1.14 ± 0.05

1.14 ± 0.09

1174.05

0

0

0

0.744 ± 0.036

0.770 ± 0.055

1365.18

3.012 ± 0.024

3.014

1.39 ± 0.07

2.03 ± 0.11

2.06 ± 0.13

1400.59

0

0

0

4.38 ± 0.21

4.26 ± 0.25

1406.67

0

0

0

0.29 ± 0.02

0.28 ± 0.03

1643.33

0

0

0

0.065 ± 0.004

0.046 ± 0.013

1969.92

0

0

0

0.26 ± 0.02

0.27 ± 0.03

Рисунок 1. Эффективность регистрации детектора ORTEC GEM-30185 для точечного источника на поверхности детектора на его оси:
1 - без коррекции на каскадные совпадения гамма-квантов;
2 - с коррекцией на каскадные совпадения гамма-квантов.


Рисунок 2. Эффективность регистрации детектора CANBERRA GC 130210
для точечного источника на поверхности детектора на его оси:
1 - без коррекции на каскадные совпадения гамма-квантов;
2 - с коррекцией на каскадные совпадения гамма-квантов.

[

Рисунок 3. Эффективность регистрации детектора CANBERRA GC 130210 для объемного источника 70х6 мм на поверхности детектора на его оси:
1 - без коррекции на каскадные совпадения гамма-квантов;
2 - с коррекцией на каскадные совпадения гамма-квантов.

 

ЛАБОРАТОРИЯ РАДИАЦИОННОГО КОНТРОЛЯ
РЕЗУЛЬТАТЫ ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКОГО АНАЛИЗА
РАДИОНУКЛИДНОГО СОСТАВА ОБРАЗЦА
ОБРАЗЕЦ #1555
ОБЪЕМ 0.0 куб.см
МАССА 1.0 г
ДАТА ОТБОРА 21.04.2005
СПЕКТР #1555
ДЕТЕКТОР D07A
ЗАЩИТА S07A
СТАРТ 07.06.2005 11:47:20
СТОП 08.06.2005 10:30:42
ЭКСПОЗИЦИЯ 22.71 час
ОБЛАСТЬ АНАЛИЗА 100 - 2700 кэВ
ДАТА ОБРАБОТКИ 20.06.2005 13:39:20

СОДЕРЖАНИЕ РАДИОНУКЛИДОВ В ОБРАЗЦЕ (Бк)
    Стат. Сист.
Ra-226e <0.031    
Th-232e <0.050    
K-40 <0.19    
Be-7 <0.22    
U-235 <0.026    
U-235e <0.022    
U-238e 0.73 ± 0.71 (97%) ± 0.70 (96%) ± 0.07 (9%)
Eu-152 <0.040    
Eu-154 0.304 ± 0.086(28%) ± 0.074(24%) ± 0.044(15%)
Eu-155 0.116 ± 0.074(64%) ± 0.063(54%) ± 0.040(34%)
Ba-133 <0.020    
Sb-125 0.054 ± 0.036(67%) ± 0.036(67%) ± 0.004(7%)
Cs-137 20.3 ± 1.6 (8.1%) ± 0.2 (0.8%) ± 1.6 (8.0%)
Cs-134 0.562 ± 0.063(11%) ± 0.033(6%) ± 0.054(10%)
Co-60 <0.014    
Ru-106e <0.12    
Sc-46 <0.006    
Активности приведены на время начала измерения
Все погрешности приведены на доверительном уровне 95%

Рисунок 4. Результат обработки спектра комплексом программ GeSAS Протокол измерения спектрометрического (измерительного) образца #1555.

Рисунок 5. Спектр гамма-излучения продуктов, образовавшихся при облучении образца урана пучком протонов.

Список литературы.

  1. Научно-технические отчеты по НИР «Спектр». МИФИ, Москва.
  2. Dirk Arnold, Menno Blaauw, Stjepko Fazinic, Vladimir P. Kolotov
    The 2002 IAEA intercomparison of software for low-level γ-ray spectrometry.
    Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment.Volume 536, Issues 1-2, 1 January 2005, Pages 196-210.
  3. UniSampo-Advanced Gamma Spectrum Analysis Software, Version 1.62. User′s Guide. Doletum Oy, Espoo. November 28, 2000.
  4. Shaman-Expert System for Radionuclide Identification, Version 1.07. User′s Guide.
    Baryon Oy, Espoo. October 27, 2000.
  5. Результаты метрологической экспертизы гамма-спектрометров на предприятиях 16 ГНТУ методом «темной» пробы. Отчет НИКИЭТ. 1-00.05-10-02. 94-1963Р 240-275. Москва.1995 г.